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Le magnétisme du cristal anti-ferromagnétique CuF$_2$

Dans ce travail (en collaboration avec I. de P. R. Moreira et F. Illas à Barcelone) sur le magnétisme de CuF$_2$ (publications [10] et [12]) nous avons comparé deux approches complémentaires : le calcul sur le système périodique et la modélisation par un agrégat entouré de multipôles simples (charges +2 et $-1$) pour rendre compte des interactions à longue portée et de pseudopotentiels pour les interactions à courte portée. Cet approche d'entourage est celle la plus utilisée dans la littérature, puisque la plupart des programmes standards de la chimie théorique peuvent prendre en compte des charges ponctuelles.

Pour ce système antiferromagnétique on voudrait calculer le ou les paramètres de couplage de deux spins sur les ions de cuivre de configuration électronique 3d$^9$, liés par des ponts de fluor. En regardant la structure du cristal, on peut se rendre compte qu'il y a une multitude de paramètres possibles, couplant des spins de plus en plus lointains. Nous avons extrait, dans un premier temps, le paramètre couplant les centres les plus proches, qui s'est avéré négligeable; ensuite l'analyse plus complète a permis de valider un modèle à trois paramètres importants. Dans le cas de calculs périodiques les constantes magnétiques sont extraites simultanément, en définissant des mailles magnétiques différentes, tandis que dans le cas de l'agrégat chaque paramètre est extrait à partir d'un modèle local spécifique.

Les résultats de ces calculs complémentaires montrent que la corrélation dynamique, introduite dans l'approche de l'agrégat par les calculs DDCI (Difference Dedicated Configuration Interaction), s'avère importante, multipliant à peu près par cinq les constantes de couplage Hartree-Fock du calcul périodique ou CASCI à deux états, singlet et triplet dans le cas de l'agrégat.

Dans cette collaboration ma contribution a été d'effectuer l'ensemble des calculs périodiques, de définir les agrégats par découpage du solide et de construire les environnements correspondants.

= 1

true cm

\begin{figure} \begin{displaymath}\vbox{\hfil\hskip -1 true cm\epsfysize =21 true cm \epsffile {CPL319_625_1.eps}\hfill}\end{displaymath}\end{figure}
\begin{figure} \begin{displaymath}\vbox{\hfil\hskip -1 true cm\epsfysize =23 true cm \epsffile {CPL319_625_2.eps}\hfill}\end{displaymath} \end{figure}
\begin{figure} \begin{displaymath}\vbox{\hfil\hskip -1 true cm\epsfysize =23 true cm \epsffile {CPL319_625_3.eps}\hfill}\end{displaymath} \end{figure}
\begin{figure} \begin{displaymath}\vbox{\hfil\hskip -1 true cm\epsfysize =23 true cm \epsffile {CPL319_625_4.eps}\hfill}\end{displaymath} \end{figure}
\begin{figure} \begin{displaymath}\vbox{\hfil\hskip -1 true cm\epsfysize =23 true cm \epsffile {CPL319_625_5.eps}\hfill}\end{displaymath} \end{figure}
\begin{figure} \begin{displaymath}\vbox{\hfil\hskip -1 true cm\epsfysize =23 true cm \epsffile {CPL319_625_6.eps}\hfill}\end{displaymath} \end{figure}

Ici l'article dans CPL intégralement, 6 pages

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Peter Reinhardt 2004-10-05