Nouvelles méthodes pour le calcul des états excités et de
l'écrantage diélectrique: théorie et applications
Dario Rocca
University of California, Davis
Jeudi 19 janvier 2012 à 11h, bibliothèque LCT, tour 12-13, 4e étage
La théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) a eu un grand succ`s
pour la simulation numérique des propriétés électroniques des matériaux
mais sa applicabilité est limitée aux propriétés de l'état fondamental.
La généralisation de la DFT aux perturbations dépendantes du temps ou
les techniques ab initio basées sur les fonctions de Green sont
utilisées pour surmonter cette limitation, mais la complexité numérique
de ces méthodes a beaucoup limité leur applicabilité. Dans ce contexte,
nous présenterons des nouvelles approches pour le calcul des états
excités dans les domaines de la théorie de la fonctionnelle de la
densité dépendante du temps (TDDFT) [1], de l'équation de Bethe-Salpeter
(BSE) [2], et de l'approximation GW [3]. Dans ces approches, le calcul
des états de conduction de l'hamiltonien de l'état fondamental est évité
en utilisant des techniques basées sur la théorie de perturbation de la
fonctionnelle de la densité (DFPT) et une expansion aux valeurs et
vecteurs propres est utilisée pour la description de la matrice
diélectrique. Ces méthodes peuvent être appliquées à des modèles de
matériaux avec plusieurs centaines d'électrons de valence (dans une
implémentation qui utilise des pseudopotentiels); nous montrerons
l'efficacité de ces nouvelles approches avec plusieurs exemples de
calculs des spectres d'absorption optique et des potentiels d'ionisation
de molécules, nanoparticules, nanofils, solides et de matériaux pour
cellules solaires.
[1] D. Rocca, R. Gebauer, Y. Saad, et S. Baroni, J. Chem. Phys. 128,
154105 (2008)
[2] D. Rocca, D. Lu, et G. Galli, J. Chem. Phys. 133, 164109 (2010)
[3] H.-V. Nguyen, T. A. Pham, D. Rocca, et G. Galli (2012), submitted