Spectroscopie optique non-linéaire:
interactions laser dans les systèmes finis et infinis
Eleonora Luppi
Département de Chimie, Université de Californie
, Berkeley USA
Mercredi 14 mars à 14h, bibliothèque LCT, tour 12-13, 4e étage
La spectroscopie optique non-linéaire est un domaine prometteur de la
chimie-physique.
Son début remonte à 1961 lorsque la génération de la seconde harmonique (SHG) a été
observée pour la première fois par P. Franken et al. [1]. Les phénomènes non linéaires ont
été décrits dans le cadre de la théorie des perturbations, ce qui a permis de développer
efficacement des techniques de conversion de la lumière laser d'une longueur d'onde à
l'autre. Toutefois, la situation a complètement changé quand la génération d'harmoniques
d'ordres élevés (HHG) a été découverte par McPherson et al. en 1987 [2]. En fait, une
nouvelle description au delà de l'approche perturbative a été nécessaire afin d'expliquer la
nature de HHG. L'étude de HHG a aussi permis de réaliser récemment la première source
laser attoseconde [3] qui a rendu possible l'observation en temps réel de la dynamique des
électrons à l'échelle atomique.
Dans ce séminaire, je présenterai mon travail théorique sur la spectroscopie optique nonlinéaire
SHG et HHG. Une nouvelle approche théorique fondée sur la Théorie de la
Fonctionnelle de la Densité Dépendante du Temps (TDDFT) a été développée pour le
calcul de la susceptibilité du second ordre. Dans ce formalisme, il est possible d'inclure les
interactions à plusieurs corps comme les champs locaux et les excitons. Je montrerai des
spectres de SHG pour le GaAs semi-conducteur et le Silicium sous contrainte. Au-delà du
régime perturbatif, je montrerai la dynamique électronique sous irradiation laser des
molecules N2 et H2
avec applications en HHG. Dans ce contexte, j'ai utilisé l'extension au
domaine temporel des méthodes de configuration d'interaction simple et double (TDCIS /
TDCIS (D)) et de cluster couplé de l'équation de mouvement simple et double (TD- EOMEE-
CCSD). Les performances des différentes méthodes ont été étudiées à travers le rôle de
la corrélation électronique en HHG.
[1] P. A. Franken, A. E. Hill, C. W. Peters and G. Weinreich, Phys. Rev. Lett. 7, 118 (1961)
[2] A. McPherson, G. Gibson, H. Jara, U. Johann, T. S. Luk, I. A. McIntyre, K. Boyer, and C. K.
Rhodes, JOSA B 4, 595 (1987)
[3] P. M. Paul, E. S. Toma, P. Breger, G. Mullot, F. Augé, Ph. Balcou, H. G. Muller and P. Agostini,
Nature 414, 509 (2001)