Modélisation à l'échelle atomique des combustibles nucléaires de génération IV :

Exemples d’études des effets de l'irradiation dans les matériaux

Marjorie Bertolus

Laboratoire des lois de comportement du combustible

Direction de l’énergie nucléaire, CEA Cadarache

L’évolution des propriétés structurales et mécaniques du fait des défauts et des produits de fission formés lors de l’irradiation en réacteur est un problème fondamental pour les matériaux nucléaires. La modélisation à l’échelle atomique peut apporter des informations pertinentes difficiles à obtenir expérimentalement sur les processus impliqués. Des études de modélisation atomistique sur le comportement du carbure de silicium sous irradiation sont effectuées au Laboratoire des lois de comportement du combustible du CEA. Nous présenterons trois illustrations de ces travaux.

Le premier exemple est l’étude par la méthode de la fonctionnelle de la densité de la stabilité et de la recombinaison de défauts tels que les paires de Frenkel dans le carbure de silicium cubique. L’utilisation de cette méthode permet de déterminer les énergies et les géométries de ces défauts avec une très bonne précision. La stabilité thermodynamique des paires de Frenkel a été déterminée et comparée à celle des défauts ponctuels intrinsèques. La cinétique de recombinaison a ensuite été étudiée par le calcul des énergies d’activation impliquées. Avec les mécanismes de migration, ces processus de recombinaison jouent en effet un rôle essentiel dans le recuit des matériaux pendant ou après l’irradiation.

Le deuxième exemple est l’étude par dynamique moléculaire classique du gonflement dû à l’amorphisation dans le carbure de silicium. L’irradiation est modélisée en deux étapes successives : (a) création à volume constant d’une zone amorphe de structure, taille et forme variables (b) relaxation en volume permettant le gonflement. Ce gonflement est déterminé en fonction de la fraction de matériau amorphe introduite, et une analyse poussée du désordre créé est effectuée. Ces résultats sont comparés d’une part aux résultats expérimentaux sur des matériaux implantés disponibles dans la littérature, d’autre part avec un modèle élastique. Pour cela deux définitions différentes de la fraction amorphe sont utilisées.

Le troisième exemple a pour objet l’étude du comportement des gaz rares formés lors de la fission des actinides et de la désintégration  dans les matériaux combustibles. L’étude des défauts ponctuels créés par l’irradiation est principalement faite dans le cadre de la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT). Cependant, les approximations actuelles de la DFT ne permettent pas de décrire les liaisons de van der Waals formées par les gaz rares. Afin de déterminer la faisabilité de l’étude de l’incorporation des gaz rares dans le carbure de silicium en DFT, nous avons donc effectué l’étude de petites molécules contenant des gaz rares pour lesquelles des résultats expérimentaux et des calculs post Hartree-Fock précis sont disponibles ou faisables. La comparaison des résultats obtenus avec différentes fonctionnelles et différentes bases permet une évaluation de la précision que l’on peut obtenir en DFT sur les interactions entres gaz rares et atomes à couches électroniques incomplètes, qui est pour l’instant mal connue.